در اواخر دهه 1340 داریوش ارجمند به همراه مهرداد تدین موسسه سینمای آزاد مشهد را تاسیس کرد. علاوه بر بازیگری و کارگردانی در تئاتر مشهد، فیلم‌های کوتاه 8 میلی‌متری هم می‌ساخت. ارجمند در دانشگاه فردوسی مشهد و در رشته کارشناسی تاریخ و جامعه‌شناسی تحصیل کرد. در آن زمان دکتر علی شریعتی یکی از استادان داریوش ارجمند بود. ارجمند برای ادامه تحصیل به پاریس رفت و در آنجا مدرک کارشناسی ارشد تئاتر و سینما را از دانشگاه سوربن دریافت کرد.
داریوش ارجمند در باره نقش مذهبی و تاثیر ماک اشتر در زندگی شخصی اش صحبت می کند. او در باب شیوه انتخاب بازیگر توسط کارگردان های ایرانی نیز صحبت هایی را ارائه می دهد.