ایشان در اواخر سال ۱۳۳۸ و به دنبال توصيه هاي حضرات آيات بروجردي، حكيم و شيخ مرتضي آل ياسين، وصيت مرحوم آيت الله سيد عبدالحسين شرف الدين رهبر متوفي شيعيان لبنان را لبيك گفت و به عنوان جانشين آن مرحوم، سرزمين مادري خود ايران را به سوي لبنان ترك کرد.
به گزارش مشرق، صدر در فاصله سالهاي ۱۳۴۰ تا ۱۳۴۸ و در چارچوب برنامه اي ميان مدت، با طي سالانه صد هزار كيلومتر در ميان شهرها و روستاهاي سراسر لبنان، دهها جمعيت خيريه و مؤسسات فرهنگي و آموزش حرفه اي را راه اندازي کرد که حاصل آن كسب اشتغال و خودكفايي اقتصادي هزاران خانواده بي بضاعت، كاهش بيسوادي، رشد فرهنگ عمومي، و به اجرا در آمدن صدها پروژه كوچك و بزرگ عمراني در مناطق محروم آن كشور بود.
امام موسي صدر اگرچه لبنان را محل اصلي فعاليت‌هاي خود قرار داده بود، اما هيچگاه از ديگر مسائل جهان اسلام غافل نبود. انقلاب اسلامي ايران، امنيت حوزه هاي علميه، اتحاد عربي اسلامي جهت مبارزه با رژیم صهیونیستی و گسترش تشيع در آفريقاي سياه، مهمترين دغدغه هاي خارج از لبنان ايشان را تشكيل مي‌دادند.
در پي دستگيري امام خميني(ره) و در اوايل تابستان ۱۳۴۲، امام موسي صدر راهي اروپا و شمال آفريقا شد، تا از طريق واتيكان و الازهر، شاه ايران را براي آزادسازي امام تحت فشار قرار دهد. با آزادی امام در پايان اين سفر، آيت الله خويي تصريح کرد كه اين آزادي، بيش از هر چيز مرهون سفر آقاي صدر بوده است.
در پي تبعيد امام به تركيه نیز در پاييز سال ۱۳۴۳، امام موسي صدر اقدامات مشابهي را به انجام رساند، تا ضمن تامين امنيت آن بزرگوار، ترتيبات انتقال ايشان به عتبات عاليات را فراهم سازد. امام موسي صدر در بهار سال ۱۳۵۷ «لوسين ژرژ» نماينده روزنامه «لوموند» در بيروت را به نجف فرستاد، تا با انجام اولين مصاحبه بين المللي با امام خميني، افكار عمومي جهانيان را با انقلاب اسلامي ايران آشنا سازد.
امام موسي صدر در ديدارهاي مكرر سال ۱۳۵۷ خود با رهبران سوريه، عربستان و برخي ديگر از كشورهاي جهان عرب، اهميت انقلاب اسلامي ايران، پيروزي قريب الوقوع آن، و ضرورت همپيماني آنان با اين انقلاب را به آنها گوشزد کرد.
وي در شهريور ۱۳۵۷ و يك هفته پيش از ربودن شدن، با انتشارمقاله «نداي پيامبران» در روزنامه لوموند، امام خميني را به عنوان تنها رهبر انقلاب اسلامي ايران معرفي نمود. بدون ترديد بزرگترين خدمت امام موسي صدربه انقلاب اسلامي ايران آن بود كه در سالهاي ۱۳۵۶ تا ۱۳۵۷ و پس از قريب دو دهه ترويج ارزشهاي زيباي اسلام راستين در لبنان، عموم مردم، خصوصا شيعيان و بالاخص كادرهاي مقاومت آن كشور را با اين انقلاب آشنا و مرتبط کرد.
امام موسي صدر در ۳ شهريور سال ۱۳۵۷ و در آخرين مرحله از سفر دوره اي خود به كشورهاي عربي، بنا بر دعوت رسمي معمر قذافي دیکتاتور معدوم لیبی وارد این کشور شد، و در ۹ شهريور نیز ربوده شد. سرنوشت این عالم ربانی و رهبر منحصر به فرد و فخر جهان اسلام همچنان پس از گذشت ۳۸ سال همچنان سر به مهر باقی مانده است.